在全球尺度上，大气气溶胶成核对云凝结核的贡献将近一半，因此对全球气候变化有重要影响。在特定条件下，成核后的气溶胶粒子会生长至霾。尽管大气气溶胶成核对气候变化，空气质量以及人体健康具有重要意义，然而由于大气成核前体物种类繁多，对大气气溶胶成核机制的理解仍然缺乏准确地认识理解。
由于大气气溶胶成核的稀有事件性质，现有分子力场的非反应性和从头算的高计算成本阻碍了对大气气溶胶成核动力学的理解。因为非共价氢键桥接的成核分子团簇具有宽尺寸范围和势能面高维特性，开发用于成核分子团簇的反应性分子力场极具挑战。在这里，研究团队提出了一个普适性的工作流。通过训练基于深度神经网络的准确反应性分子力场，并进一步将基于深度神经网络-分子力场的分子动力学所得到的碰撞速率系数与团簇动力学模型进行耦合。研究发现，之前文献报道的大气酸碱成核速率往往被严重低估，尤其是在中国复合污染条件下。该工作为大气气溶胶成核模拟最终走向全从头算指明了研究方向。
这项研究由中国科学技术大学完成，相关成果以“Towards fully ab initio simulation of atmospheric aerosol nucleation”为题发表在国际学术期刊《自然-通讯》(Nature Communications)上。中国科学技术大学信息科学技术学院特任副研究员姜帅为本文的第一兼通讯作者。该项研究工作得到国家自然科学基金经费的资助。